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介质阻挡放电结合水热生物质脱硝的研究

吴哲,黄超,张宁,刘思哲

(河北工业大学能源与环境工程学院,天津300401)

  摘要:探索并研究了在DBD放电间隙中添加生物质(包括工业木屑、玉米秸秆、水稻秸秆和小麦秸秆)对NO脱除效率的影响。研究结果表明:将工业木屑和3种农作物秸秆(玉米秸秆、水稻秸秆和小麦秸秆)作为添加物质放置于反应器放电的区间内,NO脱除效率为工业木屑>玉米秸秆>水稻秸秆>小麦秸秆>无填充。对工业木屑以及3种秸秆进行水热改性处理,研究改性木屑和秸秆对NO脱除效率的影响,结果表明,工业木屑水热改性处理2h、玉米秸秆水热改性处理4h、水稻秸秆水热改性处理2h、小麦秸秆水热改性处理2h对NO的脱除效率相对比较高。

  0引言

  在国家快速发展的经济形势下,多个行业尤其是电厂燃煤锅炉排放出的烟尘、废气对生态环境造成了极大的破坏,引发了一系列大气污染问题[1]。介质阻挡放电技术是将气体污染物通入反应器区域,当高压电极和接地电极之间被施加交流电源时,气体被击穿从而产生放电,继而产生了介质阻挡放电(DBD),这也是DBD去除污染物的原理[2]。经文献查阅,介质阻挡放电技术在烟气脱硝领域取得了一定成就,Sun Baomin[3]等研究了温度对DBD脱除NO效率的影响,结果表明,温度为298、338、373K情况下,NO的脱除效率分别为48%,55%,58%,主要原因在于,高温促进了C2H2、N2、O2等分子的离解,生成·HO2、·CH2和·C2H,促进了NO的去除。

  水热改性处理法是指在密闭的高压反应釜体系中,对体系设定合适的温度,使得水或者水溶液处于临界或者超临界的状态,从而提高反应釜中的改性物质分子的活性[4]。邢献军[5]等利用锯末生物质,采用了水热炭化法制备生物质炭,实验结果表明水热反应中,锯末开始出现孔洞结构同时产生了碳微球。

  生物质是指通过光合作用而形成的各种有机体,通常包括木材、农业废弃物以及水生植物等,而生物质能则蕴藏在这些有机物中。生物质能源资源丰富且来源广泛,我国生物质资源转化为能源的潜力可达10亿t标准煤。然而从目前国内生物质能的利用现状来看,这些可回收利用的能源利用率不到3%。因此,本实验选用了生物质能源材料与介质阻挡放电技术相结合进行脱硝,所使用的生物质材料包括工业木屑、玉米秸秆、水稻秸秆和小麦秸秆,经过回收干燥处理之后进行改性,作为生物质碳材料用于脱硝处理,这种手段不仅能够解决环境问题,更是国家可持续发展战略下的必要措施。

  1实验流程与分析方法

  1.1实验流程

  整个实验装置主要由进气系统(包括NO、N2、O2)、等离子体电源、同轴圆筒式介质阻挡放电反应器、烟气分析系统等组成,如图1所示。

  1.2工业木屑和秸秆水热改性方法

  水热处理是使用磁力搅拌微型釜,将样品和蒸馏水以1∶10的比例放入到磁力搅拌微型釜中,然后将处理温度设置为180℃,处理时间分别设置为0、1、2、4和6h,开始进行磁力搅拌和水热处理,反应结束后关闭装置,等装置自然冷却至25℃左右时取出材料,麻布过滤之后将改性后的材料放到干燥箱中设置105℃进行烘干处理。

  1.3实验分析方法

  NO脱除率(ηNO)的计算公式为:

  2实验结果与分析

  2.1 DBD添加工业木屑和秸秆对NO去除效率的影响

  将电源频率设定为9.1kHz,输入电压为20~50V,选用工业木屑和玉米秸秆、水稻秸秆、小麦秸秆作为添加物,DBD对NO的脱除率如图2所示。

  由图2可以看出,相同实验参数条件下在反应器放电间隙添加工业木屑后NO的脱除效率确实有大幅度地提高。在能量输入密度为3000J/L时,添加工业木屑时后NO脱除效率为45%左右;分别添加小麦秸秆、水稻秸秆、玉米秸秆时的NO脱除效率分别为30%、36%和40%。对DBD分解NO的促进能力顺序为:工业木屑>玉米秸秆>水稻秸秆>小麦秸秆,其中添加工业木屑对NO的脱除效率要高于三种秸秆,可见工业木屑的吸附性要优于这三种秸秆的吸附性。工业木屑中含有大量的羟基、羧基等官能团,使其具备一定程度的吸附性能,同时还含有纤维素和木质素等成分,使其具备一定的还原性能,而且工业木屑属于工业废弃物容易获得,是一种比较好的吸附材料[6-7]。

  2.2 DBD结合水热改性生物质对NO脱除效率的影响

  2.2.1 DBD结合水热改性工业木屑对NO脱除效率的影响

  将水热改性处理后的工业木屑添加到DBD反应器中,DBD对NO的脱除效率如图3所示。

  从图3可以看到,处理时间为0、2和1h的工业木屑的脱硝效率更高,而处理时间为4h和6h的工业木屑脱除效率相对较低,尤其是处理6h的工业木屑最高脱除效率仅为38.3%,而未经处理的木屑脱除效率可达到52%,可见在过长的高温高压处理条件下,再加上过长的处理时间,很可能会造成水热炭化形成的结构被完全破坏掉,反倒使木屑的吸附性能不如原始状态。另外木屑本身的材质比较松软,因此水热处理时间在2h内为最佳,其中0h和2h处理时间的木屑脱除效率最高达到68.3%。

  2.2.2 DBD添加水热改性玉米秸秆对NO脱除效率的影响

  将水热改性处理后的玉米秸秆添加到DBD反应器中,DBD对NO的脱除效率如图4所示。

  由图4可知,随着能量输入密度的增加,不同处理时间的玉米秸秆对NO的脱除效率基本上都随之增大。其中改性之后脱除效果最好的是处理4h的玉米秸秆,最大的脱除效率可达到63%,相比于未经处理的玉米秸秆可提高14%。接下来处理效果比较好的是处理时间为2h的玉米秸秆,脱除效率最高为61.3%;处理时间为0h的玉米秸秆,脱除效率最大值为56.7%;处理时间为1h的玉米秸秆,最大脱除效率为53.3%。然而处理时间6h的玉米秸秆,最大脱除效率仅为29%,比未处理的秸秆还低20%。马富芹[8]等研究了不同水热时间对玉米秸秆的影响,结果表明当水热时间过长的时候,玉米秸秆本身较大的孔隙结构会被破坏,比表面积反而减小,可以进行吸附作用的活性官能团被破坏,导致NO脱除效率反而降低。

  2.2.3 DBD添加水热改性水稻秸秆对NO脱除效率的影响

  将水热改性处理后的水稻秸秆添加到DBD反应器中,DBD对NO的脱除效率结果如图5所示。

  由图5可以看出,在0~2h处理时间范围内内,随着水热处理时间的增加,NO的脱除效率也呈正向增加,其中0h到1h之间略微升高,最高脱除效率仅增加2%;1h到2h之间有明显上升,最高脱除效率差值达到9%。处理时间为4h时相比于未处理的水稻秸秆还是略有提高,但并不明显;6h水热处理后的水稻秸秆结构被完全破坏,无法用于实验研究。因此,对于水稻秸秆来说,水热处理2h是最有条件,可达到72.3%的脱除效率。ZHANG等[9]通过水热法改性稻壳,研究发现改性后的结构中孔径分布十分广泛。

  2.2.4 DBD添加水热改性小麦秸秆对NO脱除效率的影响

  将水热改性处理后的小麦秸秆添加到DBD反应器中,DBD对NO的脱除效率结果如图6所示。

  由图6可以看出,除了处理时间为6h的小麦秸秆,其他四种处理时间下的小麦秸秆对NO的脱除效率基本没有太大的差别,脱除效率比未进行处理的秸秆高出12%~18%,具有一定程度的效果。而6h处理的小麦,不仅形态结构被破坏,本次实验发现能量输入密度也相对较低,导致脱除效率还不如未处理的小麦秸秆。高英等[10]选择了不同的生物质原料研究水热炭的形成和理化结构,结果表明,从小麦秸秆经水热改性后的电镜扫描中可以看出,小麦秸秆呈絮状,表面结构比较松散,孔隙结构也比较发达,吸附性能比较好。

  3结束语

  本研究通过介质阻挡放电技术与生物质能源材料相结合,并对生物质材料在180℃温度下水热改性不同时间,得到如下结论:

  (1)在相同的实验条件下,NO脱除效率为工业木屑>玉米秸秆>水稻秸秆>小麦秸秆>无填充,由此可见工业木屑本身对NO的脱除效果相对更好。

  (2)生物质材料的改性会增强其吸附性能,结果表明工业木屑水热处理2h、玉米秸秆水热处理4h、水稻秸秆水热处理2h、小麦秸秆水热处理2h对NO的脱除效果相对更佳。

  (3)影响介质阻挡放电NO脱除效果的因素有很多,有研究表明,温度升高,NO脱除效率也会升高;另外,环境的湿度也会有一定的影响。本实验只对180℃水热温度进行了研究,应当增大温度范围进行研究。

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